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COMPUESTOS DE CLORO



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  • PREPARACIÓN Y CARACTERIZACIÓN DE NUEVOS CATALIZADORES ACTIVOS EN LA HIDRODECLORACIÓN SELECTIVA DE CFCS Y HCFCS .
    Autor: MORATO CAMPOS ALVARO.
    Año: 2002.
    Universidad: ROVIRA I VIRGILI.
    Centro de lectura: INGENIERÍA QUÍMICA.
    Centro de realización: ESCOLA TÉCNICA SUPERIOR D'ENGINYERIA QUÍMICA.
    Resumen: Los compuestos clorofluorcarbonos (CFCs), debido sus especiales propiedades químicas y físicas, han sido ampliamente utilizados en multitud de aplicaciones. Con el descubrimiento de la relación entre los CFCs emitidos a la atmósfera y la destrucción de la capa de ozono, se planteó una rápida sustitución/eliminación de estos compuestos. Como consecuencia del protocolo de Montreal (1987), se sustituyeron por hidroclorofluorcarbonos (HCFSs), menos perjudiciales para el medio ambiente, aunque no totalmente inocuos. Actualmente, es necesario reemplazar los HCFCs por soluciones más benignas para el entorno. En base a estos antecedentes, el objetivo de la presente tesis es la síntesis y caracterización de nuevos catalizadores activos y selectivos en la hidrodecloración de CCl2F2 y CHClF2 para su transformación en CH2F2. En primer lugar se ensayaron catalizadores de níquel másico, soportado en carbón activo y gráfico y soportados en carbón activo dopados con Cu, K o Al. Los resultados obtenidos muestran que estos catalizadores son activos para la hidrodecloracion de CHClF2, obteniéndose selectividades máximas al compuesto objetivo, CH2F2, de un 50% aunque se observa la formación de productos secundarios de dimerización que no son aprovechables. Es interesante destacar que entre los catalizadores ensayados, el dopado con Al presenta una nueva fase Ni3C después de los ensayos catalítico, que se propone como fase activa y selectiva par esta reacción. Se ha propuesto un mecanismo de reacción simplificado para estos catalizadores de níquel. Los siguientes catalizadores ensayados fueron de Pd, obtenido mediante la reducción de compuestos tipo hidrotalcita (HTlc's), que son óxidos mixtos de Mg y Al. La síntesis de estos catalizadores mediante un método de coprecipitación permite la obtención de fases metálicas muy dispersas. Estos materiales presentan alta actividad en la reacción de hidrodecloración tanto de CCl2F2 y CHClF2. Sin embargo, se obtienen importantes cantidades de CHF3 (HFC-23), que no es aprovechable a gran escala. La producción de este compuesto está relacionada con la naturaleza del soporte, que posee importantes cantidades de compuestos oxifluorados de Al, y que parecen ser que son los que catalizan esta reacción. A partir de estos resultdos en los que se observó que el Al no era beneficioso para esta reacción, se ensayaron nuevos catalizadores basados en compuestos de Mg. Con este fín se desarrolló un nuevo método de síntesis por coprecipitación a temperatura ambiente para compuestos tipo pervoskita de fómula KMgF3, que permite la introducción directa de la fase activa (Pd o Ni) directamente en la estructura. Estos catalizadores así obtenidos presentan un alta actividad en la reacción de hidrodecloración, sobre todo para el CHClF2, y además se observan elevadas selectividades a CH2F2, mayor del 80% para un catalizador con una carga metálica del 6%. Además, comparando la actividad de catalizadores obtenidos con este nuevo método con catalizadores obtenidos mediante impregnación del soporte KMgF3, se ha podido determinar la influencia de la densidad electrónica de la fase metálica en la selectividad para esta reacción. Asimismo, se ha propuesto un mecanismo de reacción para lahidrodecloración de CCl2F2 y CHClF2 sobre estos catalizadores teniendo en cuenta la influencia del soporte.
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